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【央视新闻客户端】

传统胶粘剂在环保性、固化条件及成本效益方面面临严峻挑战。石油基环氧树脂和丙烯酸树脂难以兼顾机械强度与环境可持续性，且存在交联密度过高、表面能不足、耐湿性差及回收困难等问题。尽管大豆蛋白、海藻酸钠等生物基胶粘剂逐渐兴起，但其强度不足、耐水性差和基材适应性有限的缺陷仍制约应用。纤维素作为储量最丰富的天然聚合物，虽具备优异的机械弹性和可修饰性，但其加工过程复杂且能耗高，难以平衡粘附力与内聚力。

近日，大连工业大学孙润昌教授、肖领平副教授团队在《先进功能材料》发表创新研究，提出一种紫外光固化双网络纤维素胶粘剂策略。该工作通过铜离子配位桥接微晶纤维素（MCC）与甲基丙烯酸树脂，利用铜离子与纤维素羟基的配位作用及氢键网络协同增强材料性能。所得胶粘剂抗拉强度达32.6 MPa，剪切强度达15.2 MPa，剥离功高达11,623 N·m?1，同时具备优异的耐溶剂性、长期稳定性及闭环回收能力，为生物基高性能胶粘剂设计提供新范式。

示意图1 直观展示了胶粘剂的制备流程：以微晶纤维素为主要原料，在光引发剂XBPO作用下，甲基丙烯酸环己酯（CHMA）、甲基丙烯酸羟乙酯（HEMA）及环氧单体TTA-21通过紫外光引发自由基聚合形成长链网络。氯化铜（CuCl?）的加入促使铜离子与纤维素羟基形成配位键，构建双网络结构。该协同效应赋予材料高强度、韧性及长期耐水性，且制备过程便捷高效。

示意图1. 纤维素树脂胶粘剂的简化示意图，包括：纤维素作为主要原料的来源、UV固化树脂的制备流程（主要涉及使用丙烯酸甲酯单体如CHMA、HEMA和TTA-21进行长链自由基聚合反应）、胶粘剂材料的粘接示意图，以及各组分间的相互作用关系。纤维素与氯化铜的协同效应赋予该胶粘剂卓越性能。

图1通过多尺度表征验证材料结构：傅里叶红外光谱（FT-IR）显示固化后—CH=CH—特征峰（1640 cm?1）消失，证实交联完成；纤维素添加后—OH峰红移（3367 cm?1→3451 cm?1），表明纤维素与树脂间形成氢键（图1a-b）。X射线衍射（XRD）图谱中CL30@Cu的结晶峰平滑化，证实MCC在树脂基质中均匀分散且结晶度降低（图1c）。扫描电镜（SEM）显示CL30@Cu表面致密褶皱，能谱分析证实碳、氧、铜元素均匀分布（图1d）。密度泛函理论计算进一步揭示纤维素羟基与树脂羰基间的强氢键作用（蓝色等值面）及范德华力（绿色区域），为材料相容性提供理论支撑（图1e-j）。

图1. a) CL0及单体的FT-IR光谱；b) MCC、CL0、CL30和CL30@Cu的FT-IR光谱；c) MCC、CL0、CL30和CL30@Cu的XRD图谱；d) CL30@Cu的SEM图像及元素分布图；e) CL30表面静电势分布；f-g) CL0与CL30在不同静电势区间的面积分布；h) CL30的RDG与sign(2)散点图；i) RGD=0.5对应的弱相互作用力尺度；j) MCC与CL0原子级弱相互作用模型。

图2揭示机械性能提升机制：CL30@Cu（含30 wt% MCC与2 wt% CuCl?）抗拉强度较基础树脂CL0提升136%，韧性达68.07 MJ·m?3（图2a-c）。有限元分析模拟表明双网络结构可实现应力均匀分布（图2d），其负载能力可承受10 kg重物拉伸（图2e）。热重分析显示CL30@Cu的5%失重温度提升至186°C，残炭率增至4.13%，玻璃化转变温度（Tg）从58.85°C升至84.04°C，证实铜配位与氢键协同增强热稳定性（图2f-g）。

图2. a) CL0、CL30和CL30@Cu的拉伸应力-应变曲线；b) 纤维素含量10–50 wt%的光固化胶粘剂实物图；c) CuCl?含量1–5 wt%的光固化胶粘剂实物图；d) CL0与CL30@Cu拉伸过程的应力模拟图；e) CL30@Cu长条样品（截面10×3 mm2）承载10 kg重物；f-g) CL0、CL30和CL30@Cu的TGA与DSC曲线；h) CL30@Cu流变特性。

图3展示卓越粘接性能：CL30@Cu在多种基材（针叶木、竹材、金属）上粘接强度达8.7–15.2 MPa（图3c,i），其金属表面高粘附性源于铜配位增强的静电吸附及高表面能润湿性。剥离曲线呈现罕见延展特性，剥离功达14,269 N·m?1，超商用胶粘剂1–7倍（图3d）。材料具备可逆粘接能力，130–150°C加热后可重复粘接7次以上且性能保持90%（图3g-h），破坏模式均为内聚失效（图3j）。

图3. a) CL30@Cu初始粘附性；b) CL30@Cu粘接钢板承载75 kg成人；c) CL0、CL30和CL30@Cu的粘接强度；d) 三者的拉伸应力-应变曲线及曲线下积分面积；e) CL30@Cu在不同基材上的粘接机制；f) 不同基材的应力-应变曲线；g) 多次循环使用后的粘接强度；h) CL30@Cu粘接破坏-恢复示意图；i) 不同基材的粘接强度；j) 未使用基材的粘接界面破坏照片。

图4-5验证极端环境耐受性：CL30@Cu吸水率仅39%（CL0为331%），接触角达92.57°，表面致密结构阻隔水分子渗透（图4a-d）。在海水、酸（pH 1）、碱（pH 13）中浸泡14天后，竹基材粘接强度保持7.9 MPa（图4e-g）；钢基材在pH 1–13溶液浸泡3天后强度稳定于14.9–15.8 MPa，剥离功达12,218 N·m?1（图5a-c）。2 M NaCl环境中性能无衰减（图5d-f），50°C水下仍保持12.9 MPa强度（图5g-i）。海水浸泡60天后强度保留率超95%，性能全面超越文献报道胶粘剂（图5j-k）。

图4. a) CL0、CL30和CL30@Cu的耐水机制；b) 水浸泡前后质量对比（*p 0.05, **p 0.01, ***p 0.001）；c) 吸水率与接触角；d) 截面SEM图像；e-g) 竹基材在不同溶液中浸泡3/7/14天后的粘接强度。

图5. a-c) 不同pH溶液浸泡3天后的应力-应变曲线、粘接强度及浸泡实物；d-f) 不同浓度NaCl溶液的对应结果；g-i) 不同水温下的对应结果；j) 与文献胶粘剂的干/湿强度对比；k) 六项性能雷达图（抗溶胀、基材适应性、耐久性、溶剂适应性、可重复性、制备简易性）。

图6实现闭环回收：采用溶剂化学法解聚回收，再生效率超80%（图6c）。再生胶粘剂在竹基材上粘接强度与机械性能均保持初始值的85%以上（图6d-e），为可持续材料设计提供实践路径。

图6. a) 溶剂法解聚回收流程；b) 闭环回收示意图；c) 三种材料的回收率；d-e) 回收前后竹基材粘接强度与拉伸强度对比。

该研究通过铜配位双网络策略成功协调纤维素增强与树脂交联的矛盾，创造出兼具超高强度（32.6 MPa）、环境耐受性（60天海水浸泡保持95%强度）及闭环回收能力的新型胶粘剂。其紫外光固化工艺突破能耗限制，溶剂法再生技术降低环境负担，为替代石油基胶粘剂提供规模化应用潜力。未来工作将聚焦于配位键动态调控机制的深入探索，推动生物基材料在航空航天、海洋工程等极端环境中的实用化进程。

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