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【央视新闻客户端】

全球塑料污染危机日益严峻，聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）作为商业化最广泛的塑料之一，95%在使用一年内转化为废弃物。当前热机械回收法仅能生产低阶聚合物，而化学回收法（如溶剂分解）虽能解聚PET单体，却受限于热力学平衡问题，需过量使用有毒醇类试剂，且对杂质敏感，导致解聚不完全和副反应频发。传统方法仅能单一利用乙二醇（EG）或对苯二甲酸（TPA）组分，难以实现双单体协同高值化转化。

近日，浙江大学梅清清研究员团队提出一种普适性酯解策略，可将废弃聚酯高效转化为两类高值酯类产品。该技术以离子液体1-乙基-3-甲基咪唑醋酸盐（[EMIm][OAc]）为催化剂，通过酯类化合物（羧酸盐、碳酸酯及C/Si/Ti/P基酯）作为烷基化试剂，在温和条件下实现聚酯完全解聚。以碳酸二甲酯（DMC）处理PET为例，对苯二甲酸二甲酯（DMT）和碳酸亚乙酯（EC）产率分别达99%和90%，突破传统溶剂分解法的热力学限制。相关论文以“A general esterolysis strategy for upcycling waste polyesters into high-value esters”为题，发表在

Nature Communications

技术突破：从策略创新到多元应用

图1系统对比了三代聚酯转化技术：传统溶剂分解法（A）受可逆反应制约，需过量亲核试剂且产物单一；乙二醇捕获法（B）虽提升了解聚效率，但仍依赖大量醇类且产物结构受限；本研究提出的酯解策略（C）通过酯交换反应同步生成两类高值酯（如DMT与EC），兼具完全解聚、广谱底物兼容性和化学计量反应等优势。

图1 | 聚酯溶剂分解与酯解策略对比 A. PET常规化学溶剂分解生成单体化学品； B. 乙二醇捕获增强的溶剂分解法生产DMT/TPA及EG衍生化学品； C. 本工作：聚酯酯解为两种高值酯。 （TPA：对苯二甲酸；DMT：对苯二甲酸二甲酯；BHET：对苯二甲酸双(2-羟乙基)酯；EG：乙二醇；ILs：离子液体）

图2展示了碳酸酯类试剂的适用范围。在[EMIm][OAc]催化下，DMC、二乙基碳酸酯等与PET反应，高效生成系列烷基化对苯二甲酸酯（93–99%产率）及EC（78–93%）。值得注意的是，碳酸酯可同时作为溶剂与烷基化试剂，避免使用有毒外部醇类。

图2 | 碳酸酯适用范围 *标准反应条件：PET（1 mmol）、碳酸酯（4 mmol）、[EMIm][OAc]（20 mol%）、NMP（3 mL），140°C反应4小时。 1H NMR产率（600 MHz, CDCl?, 298 K）。 ?碳酸酯（6 mmol）。 §碳酸酯同时作为溶剂和烷基化试剂（无NMP和外部醇）。

图3进一步拓展至羧酸盐领域。以丙二酸二甲酯（DMM）为甲基源时，DMT产率达97%；硅/钛/磷基羧酸盐也表现优异（产率54–94%），并通过LC-MS检测到多种杂原子环状EG衍生物，证实策略的普适性。

图3 | 不同羧酸盐适用范围 A. 以二甲基丙二酸基甲基羧酸盐为甲基源的PET酯解； B. 以多样化甲基羧酸盐为甲基源的PET酯解； C. 以硅/钛/碳基羧酸盐为烷基化试剂的PET酯解； D. 以磷酸酯为烷基化试剂的PET酯解。

图4验证了实际废弃物转化效能。商业PET编织带、薄膜、废旧瓶等均成功转化为DMT（94–98%）和EC（84–91%）。克级实验中，50克PET瓶片在DMC溶剂中直接生成49.2克DMT（98%产率）。该策略还适用于聚丁二酸乙二醇酯（PES）、聚己二酸乙二醇酯（PEA）等聚酯，以83–99%产率获得琥珀酸二甲酯等高值化学品。

图4 | 废弃PET材料及其他聚酯的适用范围 A. 不同废弃PET基材料的酯解； B. 不同聚酯塑料的酯解。 *标准反应条件：聚酯（1 mmol）、DMC（4 mmol）、[EMIm][OAc]（20 mol%）、NMP（3 mL），140°C反应6小时。 ； 1H NMR产率（600 MHz, CDCl?, 298 K）。

机制揭秘与工业潜力

机理研究表明（图5），[EMIm][OAc]催化DMC水解原位生成甲醇是关键启动步骤，甲醇通过氢键作用活化后裂解PET的C-O酯键。动力学实验证实：DMC直接酯化苯甲酸的速度远超甲醇，且能通过捕获EG单元生成EC驱动反应平衡。团队开发的聚合离子液体催化剂（PIL-OAc）经多次循环仍保持活性，为工业化奠定基础。

图5 | 酯解PET的反应机理研究 A. [EMIm][OAc]催化DMC分解：（a）甲醇生成的GC-MS分析；（b）甲醇生成的1H NMR分析（600 MHz, DMSO-d6, 298 K）； B. 可能的中间体与DMC反应； C. 甲基化反应速率比较（反应1-4路径说明略）。

该研究建立了废弃聚酯升级回收的通用平台，通过突破平衡限制、降低试剂用量和提升耐水性，为塑料高值化利用开辟新路径。未来需设计高效、可回收的多相催化剂以进一步提升可持续性。此项技术有望推动塑料循环经济，助力实现碳中和目标。

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